Nieuwe vooruitgang in de studie van efficiënte elektrokatalytische reductie van kooldioxide

Onlangs hebben het State Key Laboratory of Catalysis van het Dalian Institute of Chemical Physics, de Chinese Academie van Wetenschappen Bao Xinhe en het Wang Guoxiong-team nieuwe vooruitgang geboekt in het onderzoek naar zeer efficiënte elektrokatalytische reductie van koolstofdioxide.Gerelateerde resultaten zijn gepubliceerd op Energy Environ.Sci.

Elektrokatalytische reductie van koolstofdioxide (CO2RR) kan tegelijkertijd de omzetting en het gebruik van koolstofdioxide en de efficiënte opslag van hernieuwbare schone elektriciteit realiseren, wat bevorderlijk is voor de aanleg van een duurzaam netwerk voor het recyclen van koolstofbronnen. In de afgelopen jaren heeft het onderzoeksteam een ​​unieke en diepgaande systematische studie uitgevoerd van CO2-elektrokatalytische reductie vanuit het perspectief van katalyse, en een reeks onderzoeksresultaten behaald in nano-Pd-gebaseerde katalysatoren, metaaloxide-interfaces, enz. , waardoor de CO2-elektrokatalyse aanzienlijk wordt verbeterd. De selectiviteit, activiteit en stabiliteit van de reductie (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).

Overgangsmetaal-stikstof-koolstofcomposieten zijn een elektrokatalytisch materiaal dat naar verwachting edele metalen zal vervangen. Het onderzoeksteam richtte zich onlangs op de gecontroleerde bereiding van dergelijke materialen en hun elektrokatalytische eigenschappen (Energy Environ.Sci., Nano Energy, ACS Catal). .). Eerdere studies hebben aangetoond dat overgangsmetaal-stikstof-koolstofcomposieten CO2 kunnen verminderen door elektrokatalytische reductie om CO te produceren, maar naarmate het overpotentieel toeneemt, neemt de competitieve waterstofevolutiereactie (HER) -stroom drastisch toe, wat resulteert in een snelle afname van de CO Faraday-efficiëntie . Krijg een hoge CO-stroomdichtheid. Daarom is het tegelijkertijd bereiken van een hoge CO2RR-stroomdichtheid en Faraday-efficiëntie een belangrijke uitdaging voor overgangsmetaal-stikstof-koolstofcomposieten.

In deze studie slaagde het team erin een poreus Ni-N-gedoteerd poreus koolstofmateriaal te bereiden dat monogedispergeerd is door een zink/nikkel bimetallisch zeoliet imidazoolskelet (ZIF-8) te pyrolyseren. Ni-soorten laden tot 5,44 gew.%. Op deze Ni-N-katalysator werd de Faraday-efficiëntie van CO gehandhaafd tussen 92,0% en 98,0% in het brede potentiaalbereik van -0,53 V tot -1,03 V (vs. RHE). De CO-stroomdichtheid nam toe met de overpotentiaal, in - 1,03 V (versus RHE) bereikte 71,5 ± 2,9 mA/cm 2 . De karakteriseringsresultaten en vergelijkende experimenten laten zien dat de coördinatie onverzadigde Ni-N de actieve plaats is; de berekeningen van de dichtheidsfunctionaaltheorie onthullen verder dat CO2RR waarschijnlijker is dan HER in de NiN2V2-positie (V staat voor vacature). Er wordt gespeculeerd dat NiN2V2 mogelijk het actieve deel van CO2RR is. . Daarom,"wipplank"effectlimiet van CO2RR-selectiviteit en reactiesnelheid op overgangsmetaal-stikstof-koolstofcomposieten.

Het bovenstaande onderzoekswerk is gefinancierd door de National Natural Science Foundation of China, het National Key R&D Program, de DMTO en de proefprojecten van de Chinese Academie van Wetenschappen.