Nieuwe vooruitgang in het onderzoek naar efficiënte elektrokatalytische reductie van koolstofdioxide

Onlangs boekten het State Key Laboratory of Catalysis van het Dalian Institute of Chemical Physics, het team van Bao Xinhe en Wang Guoxiong van de Chinese Academie van Wetenschappen nieuwe vooruitgang in het onderzoek naar zeer efficiënte elektrokatalytische reductie van koolstofdioxide.Gerelateerde resultaten zijn gepubliceerd op Energy Environ.Sci.

Koolstofdioxide elektrokatalytische reductie (CO2RR) kan gelijktijdig de omzetting en het gebruik van koolstofdioxide en de efficiënte opslag van hernieuwbare schone elektriciteit realiseren, wat bevorderlijk is voor de constructie van een duurzaam koolstofrecyclingnetwerk. In de afgelopen jaren heeft het onderzoeksteam een ​​unieke en diepgaande systematische studie uitgevoerd naar CO2 elektrokatalytische reductie vanuit het perspectief van katalyse, en een reeks onderzoeksresultaten behaald in nano-Pd-gebaseerde katalysatoren, metaal-oxide-interfaces, enz., waardoor CO2 elektrokatalyse aanzienlijk is verbeterd. De selectiviteit, activiteit en stabiliteit van de reductie (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).

Overgangsmetaal-stikstof-koolstofcomposieten zijn een elektrokatalytisch materiaal waarvan verwacht wordt dat het edelmetalen zal vervangen. Het onderzoeksteam richtte zich onlangs op de gecontroleerde bereiding van dergelijke materialen en hun elektrokatalytische eigenschappen (Energy Environ.Sci., Nano Energy, ACS Catal). .). Eerdere studies hebben aangetoond dat overgangsmetaal-stikstof-koolstofcomposieten CO2 kunnen reduceren door elektrokatalytische reductie om CO te produceren, maar naarmate het overpotentiaal toeneemt, neemt de concurrerende waterstofevolutiereactie (HER)-stroom drastisch toe, wat resulteert in een snelle afname van de CO Faraday-efficiëntie. Krijg een hoge CO-stroomdichtheid. Daarom is het bereiken van een hoge CO2RR-stroomdichtheid en Faraday-efficiëntie tegelijkertijd een belangrijke uitdaging voor overgangsmetaal-stikstof-koolstofcomposieten.

In deze studie slaagde het team erin een poreus Ni-N-gedoteerd poreus koolstofmateriaal te bereiden dat monodispers is door pyrolyseren van een zink/nikkel bimetaal zeoliet imidazool skelet (ZIF-8). Ni-species lading tot 5,44wt%. Op deze Ni-N katalysator werd de CO Faradaic efficiëntie gehandhaafd tussen 92,0% en 98,0% in het brede potentiaalbereik van -0,53V tot -1,03V (vs. RHE). De CO stroomdichtheid nam toe met de overpotentiaal, in -1,03 V (vs. RHE) bereikte 71,5±2,9 mA/cm 2 . De karakteriseringsresultaten en vergelijkende experimenten tonen aan dat de coördinatie onverzadigde Ni-N de actieve site is; de dichtheidsfunctionaaltheorie berekeningen onthullen verder dat CO2RR waarschijnlijker is dan HER in de NiN2V2 (V staat voor vacature) positie. Er wordt gespeculeerd dat NiN2V2 het actieve deel van CO2RR kan zijn. Daarom bereikt de hoogbelaste coördinatie van onverzadigde Ni-N actieve plaatsen tegelijkertijd een hoge stroomdichtheid en Faraday-efficiëntie van CO2RR, waardoor de "seesawboard"-effectlimiet van CO2RR-selectiviteit en reactiesnelheid op overgangsmetaal-stikstof-koolstofcomposieten wordt doorbroken.

Bovenstaand onderzoek is gefinancierd door de National Natural Science Foundation of China, het National Key R&D Program, de DMTO en de pilotprojecten van de Chinese Academie van Wetenschappen.